Frequenzverdreifachung

Frequenzverdopplung in einem nichtlinearen Medium

Frequenzverdopplung bezeichnet in der Optik das Phänomen, dass bei Bestrahlung mancher Materialien mit z. B. einem Laser mit hoher Intensität unter bestimmten Bedingungen Strahlung mit der doppelten Frequenz entsteht. Da die Frequenz der Lichtstrahlung multipliziert mit der Wellenlänge (λ) eine Konstante, nämlich die Lichtgeschwindigkeit, ergibt, entspricht die Frequenzverdopplung einer Halbierung der Wellenlänge. Zum Beispiel kann aus der infraroten Strahlung eines Nd:YAG-Lasers (λ = 1064 nm) grünes Licht der Wellenlänge 532 nm erzeugt werden. Es ist auch Frequenzverdreifachung möglich, beim Beispiel des Nd:YAG-Lasers entsteht dann Ultraviolett mit λ = 354,7 nm.

Frequenzverdopplung wird häufig SHG (second harmonic generation) abgekürzt, die Frequenzverdreifachung mit THG (third harmonic generation).

Physikalischer Hintergrund

Atomkern und Elektronenhülle werden durch Lichteinwirkung gegeneinander verschoben.

Wenn elektromagnetische Strahlung durch Materie hindurchgeht, führt das elektrische Feld dieser Strahlung zu einer periodischen Verschiebung der elektrischen Ladungen mit der Frequenz der Strahlung. Diese schwingenden Verschiebungen erzeugen ihrerseits wieder elektromagnetische Strahlung, also Licht. Wenn die Intensität des eingestrahlten Lichts klein ist, sind auch die Auslenkungen der elektrischen Ladungen aus der Ruhelage klein. Sie verhalten sich dann wie harmonische Oszillatoren, die mit einer Frequenz abseits ihrer Resonanz getrieben werden: Die Bewegung enthält ausschließlich die gleichen Frequenzkomponenten wie die Anregung.

Das Potential, das den Dipol in seine Ausgangslage zurücktreibt, hat nur für kleine Auslenkungen annähernd die Form einer quadratischen Parabel. Bei großen Auslenkungen weicht es davon ab, da dann die Kernladung benachbarter Atome Einfluss nimmt. Diese Abweichung nennt man Nichtlinearität, da sie einen nicht-linearen Zusammenhang zwischen Auslenkung und rücktreibender Kraft bedeutet. Welche Form und Stärke die Nichtlinearität hat, hängt damit von der Struktur des vom Licht durchstrahlten Materials ab.

Die sich bewegende Ladung erfährt durch das Potential eine Beschleunigung in Richtung der Nulllage. Nur für ein quadratisches Potential ergibt sich daraus ein sinusförmiger Verlauf der Geschwindigkeit. Bei Abweichungen wird die Ladung zwischenzeitlich zu langsam oder zu schnell beschleunigt. Dies führt zu Abweichungen von der Sinusform im Verlauf der Geschwindigkeit und als Folge davon zu Abweichungen im elektrischen Feld des von der Ladung abgestrahlten Lichts. Im Spektrum des Lichts bedeutet dies, dass nicht nur die einfallende Frequenz, sondern auch ihre Harmonischen in unterschiedlicher Stärke enthalten sind. Da die Effizienz der Wandlung mit dem Grad der Harmonischen stark abnimmt, sind meist nur die erste (SHG) oder die zweite (THG) technisch von Bedeutung.

Man kann diese Erzeugung von Licht höherer Frequenz als Absorption von zwei oder mehr Photonen und Emission eines Photons auffassen. Jedoch handelt es sich nicht um Fluoreszenz. Anders als bei der Fluoreszenz ist das ausgesandte Licht kohärent mit dem eingestrahlten. Der Mechanismus hängt nicht mit den Energieniveaus der Atome zusammen.

Frequenzverdoppelung (SHG)

Wenn das für den schwingenden Dipol wirksame Potenial nichtlinear, aber symmetrisch zur Nullage ist, dann wird die Geschwindigkeit auf beiden Seiten der Auslenkung gleich verzerrt. Die daraus entstehende Bewegung enthält keine geraden Fourier-Koeffizienten. Daher kann mit einem solchen Potential nur Licht ungerader Harmonischer erzeugt werden (Verdreifachung, Verfünffachung ...). Zur Erzeugung der doppelten Frequenz darf also das verwendete nichtlineare Material nicht centrosymmetrisch sein.

Das verdoppelte Licht breitet sich in „Vorwärts“-Richtung aus wie der eintreffende Lichtstrahl auch: Die Einzelphasen der nach vorn gerichteten Photonen sind phasengleich, so dass sich die Wellen, die von verschiedenen Atomen erzeugt werden, verstärken. In anderen Richtungen löschen sich die Wellen gegenseitig aus.

Frequenzverdreifachung (THG)

Bei ausreichend starker Intensität des eingestrahlten Lichts reicht die Amplitude der Diploschwingungen aus, um Licht der dreifachen Frequenz abzustrahlen. Anders als bei der Frequenzverdopplung ist dafür keine spezielle Asymmetrie in der Anordnung der beteiligten Atome nötig. Die hohe benötigte Intensität und der weite durch die Verdreifachung überspannte Wellenlängenbereich stellen jedoch technische Hürden dar.

Grundlagen

Die Effizienz der Frequenzverdopplung hängt stark von der Stärke des Strahlungsfeldes bzw. der Feldstärke ab. Während die Polarisation in der linearen Optik nur von dem Term erster Ordnung abhängt, wird sie bei großen Strahlungsintensitäten nun auch von den weiteren Ordnungen abhängig und besteht in diesem Fall aus mehreren Beiträgen:

$\textbf{P}=\varepsilon_0\sum_n\chi^{(n)}\textbf{E}^n=\varepsilon_0\chi^{(1)}\textbf{E} +\varepsilon_0\chi^{(2)}\textbf{E}^2 +\varepsilon_0\chi^{(3)}\textbf{E}^3 + ..$

wobei χ⁽ⁿ⁾ der dielektrischen Suszeptibilität entspricht.

Im Fall der Frequenzverdopplung ist nun der Term zweiter Ordnung (d.h. n = 2) obiger Gleichung zu betrachten. Wenn sich eine starke Lichtwelle der Kreisfrequenz ω in z-Richtung in der Materie ausbreitet, erzeugt sie an einer gegebenen Stelle ein zeitabhängiges Strahlungsfeld:

E(t) = E₀sin(ωt)

das eine Polarisation zweiter Ordnung hervorruft, und die obige Gleichung wie folgt aussehen lässt:

$|\textbf{P}^{(2)}|=\varepsilon_0\chi^{(2)}E^2=\varepsilon_0 E_0^2\chi^{(2)}\sin^2(\omega t)$

Unter Zuhilfenahme der trigonometrischen Identität $\sin^2(x)=\frac{1-\cos(2x)}{2}$ wird damit:

$|\textbf{P}^{(2)}|=\frac{\varepsilon_0 E_0^2 \chi^{(2)}}{2}-\frac{\varepsilon_0 E_0^2 \chi^{(2)}}{2}\cos(2\omega t)$

Es ist offensichtlich, dass die Polarisation zweiter Ordnung aus zwei Beiträgen besteht: einem konstanten Term, entsprechend einem statischen elektrischen Feld (optische Gleichrichtung), sowie einem zweiten Term, der mit der zweifachen Frequenz 2ω schwingt. Diese oszillierende Polarisation erzeugt im nichtlinearen Medium eine Sekundärstrahlung bei der Frequenz 2ω, wobei man hierbei nun von Frequenzverdopplung oder im Englischen von SHG (second harmonic generation) spricht.

Damit die Sekundärstrahlung beim Durchgang durch das Medium auch abgestrahlt wird, muss die Brechzahl in Ausbreitungsrichtung für die Grundwelle gleich der ersten Harmonischen sein:

n_ω = n_2ω

Ist diese Bedingung nicht erfüllt, findet die Konversion im Medium zwar immer noch statt, aber die an den verschiedenen Stellen des Mediums emittierte Strahlung wird durch destruktive Interferenz eliminiert bzw. es findet auch wieder eine Rückkonversion zur Grundwelle statt. Bei gleicher Brechzahl sind die Ausbreitungsgeschwindigkeiten der Grundwelle und der ersten Harmonischen gleich, so dass eine konstruktive Überlagerung stattfindet. Diese Anpassung der Brechzahlen nennt man auch Phasenanpassung.

Da alle Medien Dispersion zeigen, ist die Phasenanpassungsbedingung im Allgemeinen mit optisch isotropen Materialien nicht erreichbar. Deshalb sind die verwendeten Medien meist doppelbrechend. Prinzipiell sind zwei Möglichkeiten zur Phasenanpassung in nichtlinearen optischen Medien bekannt: Die kritische und die nichtkritische Phasenanpassung. Bei der kritischen Phasenanpassung in einem doppelbrechenden Material wird die Kristallachse bzgl. der optischen Achse so gewählt, dass die Brechzahlen des ordentlichen und des außerordentlichen Strahls übereinstimmen. Im Falle der nichtkritischen Phasenanpassung wird bei einigen Medien die Eigenschaft ausgenutzt, dass sich die Brechzahlen der Grundwelle und der ersten Harmonischen bei Temperaturvariation unterschiedlich ändern. Für die gewünschte Wellenlänge findet sich dann eine Temperatur, bei der die Phasenanpassungsbedinung erfüllt wird. Beispielsweise erreicht man dies für die Konversion von 1064nm -> 532nm Strahlung mithilfe des Kristalls LBO bei einer Temperatur von etwa 140 °C. Bei der Verdopplung von 1030nm -> 515nm gelingt die Phasenanpassung bei etwa 190 °C.

Ein weitere Möglichkeit zur Erzeugung der zweiten Harmonischen besteht z. B. in der Ausnutzung des Ferroelektrischen Effekts von Lithiumniobat. Hierbei werden Domänen in das Material geschrieben, bei denen das χ^[2] periodisch das Vorzeichen wechselt. Diese Technik wird Quasiphasenanpassung genannt. Eine wirkliche Phasenanpassung findet nicht statt, jedoch lassen sich die einzelnen Domänen so gestalten, dass sich die erzeugten zweiten harmonischen Wellen der einzelnen Domänen konstruktiv überlagern.

Anwendungen

Mithilfe der Frequenzverdopplung und Frequenzverdreifachung kann ein Laser, der ein nichtlineares Medium bestrahlt, höhere optische Frequenzen erzeugen, als der Laser selbst emittiert. Da Laser mit Wellenlängen im nahen Infrarot besonders leicht herzustellen sind, ist es oft wesentlich einfacher, einen solchen Laser mit Frequenzverdopplung oder -verdreifachung zu betreiben, als einen Laser im sichtbaren Bereich oder dem nahen Utraviolett zu konstruieren.

Als Strahlungsquelle werden meist Festkörperlaser eingesetzt, zum Beispiel Nd:YAG-Laser, die nach Frequenzverdopplung grün strahlen, u. a. in grünen Laserpointern. Frequenzverdoppelte Nd:YAG-Laser liefern auch grüne Laserstrahlen mit bis zu mehreren Watt Strahlungsleistung für Lasershows sowie in Laserprojektoren.

Die Frequenzverdopplung erfolgt mit einem nichtlinearen Medium innerhalb des Laserresonators (intracavity SHG) oder auch außerhalb. Die Frequenzverdopplung im Resonator bietet den Vorteil, dass dort die Intensität des Strahles und somit die Konversions-Effizienz höher ist. Nachteilig ist die schwer zu erreichende Leistungs- und Modenstabilität: Aufgrund des nichtlinearen Zusammenhanges zwischen Intensität und Frequenzkonversion (letztere steigt bei wachsender Intensität steil an) treten Leistungsoszillationen und konkurrierende transversale Moden auf, die kaum zu stabilisieren sind.

Frequenzverdoppelte Laser geben die Strahlung höherer Frequenz in ähnlich hohen Strahlqualitäten wie die Grundwelle ab. Aufgrund des Zusammenhanges zwischen Wellenlänge und minimalem Fokusdurchmesser lässt sich die kurzwellige Strahlung feiner fokussieren. Weiterhin wird sie von vielen Materialien besser absorbiert, sodass sie sich besser zur Laser-Mikrobearbeitung eignet (zum Beispiel Laserabgleich, Bearbeitung von Silizium).

Verdopplungsmaterialien

Materialien, die sich für die für die Frequenzverdopplung eigenen, dürfen nicht symmetrisch unter Inversion sein. Außerdem sollten sie einen möglichst hohen Koeffizienten χ⁽²⁾ besitzen. Sie sollten weder das eingestrahlte noch das verdoppelte Licht stark absorbieren. Außerdem dürfen sie durch die hohe eingestrahlte Intensität nicht zerstört werden. Diese Anforderungen werden am besten durch speziell für diesen Zweck hergestellte Kristalle erfüllt. Beispiele sind LiNbO₃, KDP, BBO, LBO. Aber auch dünne Filme von Diethylaminoschwefeltrifluorid, periodisch gepolte Polymere oder Flüssigkristalle können zur Frequenzverdopplung eingesetzt werden. Die Wahl des Materials hängt von der zu verdoppelnden Wellenlänge ab.

Vermessung von Laserpulsen

Zur Vermessung von kurzen Laserpulsen werden Autokorrelatoren verwendet, die den Effekt der Frequenzverdopplung ausnutzen.

Mikroskopie

In der Mikroskopie kann Frequenzverdopplung genutzt werden, um biologische Strukturen sichtbar zu machen, etwa Kollagen-Fasern oder Myosin in der glatten Muskulatur. Beide Strukturen bilden kristallähnliche Gitter, die in der Größenordnung der Wellenlänge des eingestrahlten Lichts nicht-zentrosymmetrisch sind^[1]. Nutzen kann man Frequenzverdopplung und Frequenzverdreifachung mit einem Multiphotonenmikroskop.

Frequenzverdopplung tritt auch an Oberflächen und Grenzflächen auf. Dies kann dazu verwendet werden, Veränderungen unmittelbar an einer Oberfläche zu detektieren.

Frequenzverdopplung in der Hochfrequenztechnik

Bei Betragsbildung (ganz unten) einer Sinusspannung

Verdoppler für etwa 10 MHz

In der Elektronik muss gelegentlich die Fequenz eines Signals verdoppelt werden. Eine sehr einfache Möglichkeit bietet der Zweiweggleichrichter, wie im Bild gezeigt wird. Nach Betragsbildung einer Sinusspannung der Frequenz f (oben) hat die pulsierende Gleichspannung (ganz unten) die doppelte Frequenz. Zusätzlich besitzt sie höhere Frequenzkomponenten 4f, 6f,...

In der Hochfrequenztechnik werden stabile Frequenzen mit Quarzoszillatoren erzeugt, die nur auf relativ tiefen Frequenzen hergestellt werden können. Um im wesentlich höheren UKW-Bereich senden und empfangen zu können, muss die erzeugte Frequenz vervielfacht werden. Dazu übersteuert man einen Verstärker, um ein verzerrtes Signal zu erhalten. Je mehr die resultierende Kurvenform von der Sinusform abweicht, desto stärker sind nach den Gesetzen der Fourieranalyse die Harmonischen. Am Ausgang des Verstärkers wird die gewünschte doppelte oder dreifache Frequenz durch Schwingkreise herausgefiltert.

In der Mikrowellentechnik benutzt man beispielsweise Dioden oder übersteuerte Transistoren, um an deren nichtlinearen Kennlinien Frequenzvervielfachung (auch -verdopplung) zu erzielen. Die gewünschte Harmonische muss anschließend durch Schwingkreise ausgefiltert werden. Wenn es um extrem hohe Frequenzen im GHz-Bereich geht, muss man die Diode dazu nur quer in einen Hohlleiter einbauen und von außen mit einer geeigneten Vorspannung beschicken, um so den Arbeitspunkt auf der Kennlinie einzustellen.

Literatur

• P.A. Franken et al.: „Generation of Optical Harmonics“, Phys. Rev. Lett. 7(4), S. 118 (1961) doi:10.1103/PhysRevLett.7.118 – erste Beobachtung nicht-phasenangepasster Frequenzverdopplung
• Robert W. Boyd:"Nonlinear Optics", academic Press 3. Auflage 2008 ISBN 978-0123694706
• Ulrich Tietze, Christoph Schenk, Eberhard Gamm, Halbleiter-Schaltungstechnik, Springer 2002, 12. Auflage, ISBN 3-540-42849-6

Einzelnachweis

1. ↑ Friedl P, Wolf K, von Andrian UH, Harms G: Biological second and third harmonic generation microscopy. In: Curr Protoc Cell Biol. Chapter 4, March 2007, S. Unit 4.15. doi:10.1002/0471143030.cb0415s34. PMID 18228516

Siehe auch

Elektrodynamik, Laserphysik, nichtlineare Optik